Pada 2012, Faisal Basri secara mengejutkan maju sebagai cagub pada Pilgub DKI Jakarta dan berpasangan dengan anak Benyamin Sueb, Biem Benyamin. Pasangan Faisal Basri-Biem Benyamin kala itu maju melalui jalur independen dan menantang pasangan Joko Widodo-Basuki Tjahaja Purnama yang diusung oleh PDIP dan Gerindra, pasangan Hidayat Nur Wahid-Didik J Rachbini yang diusung PKS, serta pasangan Fauzi Bowo-Nachrowi Ramli yang merupakan petahana yang juga diusung oleh banyak partai.

Ketika masa kampanye, sejumlah ide mengenai Jakarta kerap dilontarkan oleh Faisal. Salah satunya adalah seruan berdaya bareng-bareng yang menjadi tagline kampanye Faisal-Biem. Sayangnya pada Pilgub DKI Jakarta 2012 tersebut, Faisal-Biem tersingkir dari  dan gagal melaju ke putaran kedua. 

Di perpolitikan nasional awal reformasi, Faisal Basri juga cukup populer. Ia menjadi salah satu pendiri Majelis Amanah Rakyat (Mara) yang merupakan cikal bakal Partai Amanat Nasional (PAN).

Ia juga membidani lahirnya beberapa organisasi nirlaba, seperti Yayasan Harkat Bangsa, Global Rescue Network, dan Yayasan Pencerahan Indonesia.(pwk)